Начала писать с детства, одно стихотворение было опубликовано в газете «Пионерская правда». Первые «взрослые» стихи Ларисы Васильевой увидели свет в журналах «Юность», «Молодая гвардия», «Москва». Печатается с 1957 года. Автор более двадцати поэтических сборников и поэм («Льняная луна», 1966; «Огневица», 1969; «Лебеда», «Синий сумрак», оба 1970; «Одна земля — одна любовь», 1973; «Радуга снега», 1974; «Поляна», 1975; «Огонь в окне», 1978; «Русские имена», 1980; «Василиса», 1981; «Роща», 1984; «Светильник», 1985; «Странное свойство», 1991). В них поэтесса обращается к темам войны, исторических судеб России, любви и природы, размышляет над противоречиями и сложным внутренним миром современника.

Прожив более пяти лет в Великобритании вместе с мужем, корреспондентом газеты «Известия» Олегом Васильевым, написала серию очерков «Альбион и тайна времени» (1-е издание 1978; 2-е дополненное издание 1983), открывшие в писательнице одарённого прозаика.

В 1983 году выходит в свет книга «Книга об отце» — роман-воспоминание об отце, результат упорных поисков и многочисленных встреч с ветеранами — танкостроителями и танкистами. Книга получила огромный читательский отклик:«откликом на публикацию стали в буквальном смысле мешки писем, в которых люди, тем или иным образом причастные к танку Т-34, делились с Л. Н. Васильевой фактами, воспоминаниями, присылали фотографии, документы.» На основе материалов, присланных читателями, Ларисой Васильевой был создан домашний музей «История тридцатьчетвёрки», который 2 мая 1985 года принял первых посетителей.

Лариса Васильева также автор многих мемуарных, публицистических и литературно-критических работ (ст. "Жизнь, смерть и Пушкин", "Живая женская душа", "Антигона", "Прасковья — Вера!" — об актрисе В. П. Марецкой; «Лорд Си Пи и леди Сноу» — о чете английских писателей Ч. П. Сноу и П. Х. Джонсон и др.). Тему духовных ценностей и роли писателя в деле нравственного совершенствования человека раскрывает книга «15 встреч в Останкине» (1989). В её основу положены вызвавшие широкий общественный резонанс выступления по Центральному телевидению известных советских писателей В. П. Астафьева, Ю. В. Бондарева, Н. В. Думбадзе, В. С. Пикуля, Ч. Т. Айтматова и В. Г. Распутина. В 1993 году выходит документальная книга «Кремлёвские жёны» с основанными на личных впечатлениях или беседах с очевидцами рассказах о Н. К. Крупской, П. С. Жемчужиной, Н. П. Хрущевой, В. П. Брежневой, Р. М. Горбачёвой и других женщинах, которым выпала доля быть жёнами «вождей» советского народа. В художественно-публицистическом исследовании «Дети Кремля» (1997) останавливается на судьбе детей Л. Б. Каменева, И. В. Сталина, С. М. Будённого, Л. М. Кагановича, Н. С. Хрущёва и др.

Произведения Ларисы Васильевой переведены на несколько иностранных языков (в том числе на английский). Писательница также занимается переводами с английского языка.

В 1990-е годы Лариса Васильева активно занимается общественной деятельностью и благотворительностью, участница женского движения. Публикует ряд статей по женской проблематике. Президент Международной Лиги писательниц. Член Комиссии по вопросам женщин, семьи и демографии при Президенте РФ. Президент информационного содружества «Атлантида».

В 2000 году Лариса Васильева при поддержке мэра Москвы Ю. М. Лужкова и губернатора Московской области Б. В. Громова инициировала вопрос о строительстве «настоящего» музея истории танка Т-34. Уже в 2001 году на 37-м километре Дмитровского шоссе началось строительство и менее чем через год — в 60-ю годовщину начала контрнаступления под Москвой — распахнул свои двери новый музей, созданный в качестве муниципального учреждения культуры города Лобни. В создании и наполнении экспозиции музея приняли участие государственные и муниципальные органы, организации, учреждения, предприятия, общественные организации Москвы и Московской области, городов Лобня, Долгопрудный, Мытищи, Нижнего Тагила и Харькова, а также Главное автобронетанковое управление Министерства обороны Российской Федерации.